其间，协和女子大学并入燕京大学，冰心以一个青年学生的身份加入了当时著名的文学研究会。她的创作在“为人生”的旗帜下源源流出，发表了引起评论界重视的小说《超人》，引起社会文坛反响的小诗《繁星》《春水》，并由此推动了新诗初期“小诗”写作的潮流。1921年冰心加入文学研究会，这时作品多围绕着母爱、童心、对人生的感悟和自然四大主题，构筑了冰心思想内核“爱的哲学”。
代表作有《超人》《烦闷》《繁星》《春水》等。美国留学1923年，冰心以优异的成绩取得美国威尔斯利女子大学的奖学金。出国留学前后，开始陆续发表总名为《寄小读者》的通讯散文，成为中国儿童文学的奠基之作，20岁出头的冰心，已经名满中国文坛。在去美国的杰克逊总统号邮轮上，冰心与吴文藻相识。冰心在波士顿的威尔斯利女子大学研究院攻读文学学位，吴文藻在达特默思学院攻读社会学，他们从相互的通信中，逐渐加深了解，1925年夏天，冰心和吴文藻不约而同到康奈尔大学补习法语，后二人相爱。
任教清华1926年冰心获得文学硕士学位回国，吴文藻则继续留在美国的哥伦比亚大学攻读社会学的博士学位。冰心回国后，先后在燕京大学、北平女子文理学院和清华大学国文系任教。1962年3月 周恩来总理与冰心在飞机上结婚成家1929年6月15日，冰心与学成归国的吴文藻在燕京大学临湖轩举行婚礼，司徒雷登主持了他们的婚礼。
成家后的冰心，仍然创作不辍， 作品尽情地赞美母爱、童心、大自然，同时还反映了对社会不平等现象和不同阶层生活的细致观察，纯情、隽永的笔致也透露着微讽。小说的代表性作品有1931年的《分》和1933年的《冬儿姑娘》，散文优秀作品是1933年的《南归――献给母亲的在天之灵》等。1932年，《冰心全集》分三卷本（小说、散文、诗歌各一卷），由北新书局出版，这是中国现代文学中的第一部作家的全集。
1936年，冰心随丈夫吴文藻到欧美游学一年，他们先后在日本、美国、法国、英国、意大利、德国、苏联等地进行了广泛的访问，在英国，冰心与意识流小说创作的先锋作家伍尔夫进行了交谈，她们一边喝着下午茶，一边谈论着文学与中国的话题。1938年吴文藻、冰心夫妇携吴平吴冰三子女于抗战烽火中离开北平，经上海、香港辗转至大后方云南昆明。
冰心曾到呈贡简易师范学校义务授课，与全民族共同经历了战争带来的困苦和艰难。1940年移居重庆，出任国民参政会参政员。不久参加中华文艺界抗敌协会，热心从事文化救亡活动，还写了《关于女人》《再寄小读者》等有影响的散文篇章。被称为福州三大才女之一。抗战胜利冰心抗日战争胜利后，1946年11月她随丈夫、社会学家吴文藻赴日本，曾在日本东方学会和东京大学文学部讲演，后被东京大学聘为第一位外籍女教授，讲授“中国新文学”课程。
